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多巴胺自由基让PEDOT与PSS更有爱
2020-05-20  来源:高a片毛片免费观看科技

  多巴胺是一种脑内儿茶酚胺类神经递质,阿尔维德·卡尔森发现了多巴胺为脑内信息传递者,使他赢得了2000年诺贝尔医学奖。人类大脑中心丘脑贮藏着丘比特之箭:多种神经递质,也称为恋爱兴奋剂,包括多巴胺、肾上腺素等,有趣的是多巴胺的邻苯二酚易被氧化形成稳定的半醌自由基。华南理工夫妻性生活影片发光材料与器件国家重点实验室与香港科技夫妻性生活影片合作,采用多巴胺对导电聚合物聚(3,4-乙撑二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸 (PEDOT:PSS)进行掺杂,增强了PEDOT与PSS的结合和规整聚集,同时提高功函数和电导率,简易的改性可有效提升其在有机光伏中的器件性能。


  2000年,诺贝尔化学奖被授予美国科学家艾伦黑格、艾伦·马克迪尔米德和日本科学家白川英树,以表彰他们关于导电聚合物的发现。近20年,水分散的掺杂态自由基聚合物PEDOT:PSS作为最成功商业化的导电聚合物之一,在抗静电、印刷电路板等行业中具有重要的实际应用价值和市场地位;同时在有机/钙钛矿等光电器件中被广泛研究,是最经典的空穴传输界面材料和柔性电极材料之一。阳离子自由基聚合物PEDOT:PSS具有良好的光/热/电化学稳定性、成膜性和优异的可见光透过率等优势;然而,PEDOT:PSS存在大量磺酸根,导致其酸性强,功函数相对单一,绝缘的PSS导致PEDOT:PSS具有导电不均匀性。在以往的PEDOT:PSS改性报道中,大多集中于在商品化的PEDOT:PSS中直接添加溶剂调控电导率或氧化剂进行二次掺杂等,针对PSS的磺酸根进行改性工作相对少见报道。


  近七年,李远研究小组坚持开发稳定的PEDOT阳离子自由基半导体材料与器件这一研究方向,针对PEDOT:PSS的以上缺陷,从EDOT单体原材料出发,合成了一系列新型PEDOT衍生物 (代表性工作包括:具有荧光和空穴传输性质的磺化木质素自由基聚合物掺杂PEDOT:J. Mater. Chem. A 2015, 3, 21537;ACS Appl. Mater. Inter., 2016, 8, 12377;廉价的水泥减水剂掺杂PEDOT: J. Power Sources, 2017, 358, 29; Adv. Energy Mater. 2017, 7, 1601499;多巴胺共聚PEDOT共轭主链:Adv. Funct. Mater. 2018,28, 170744等SCI等论文),调控其各方面性能指标,在提高钙钛矿太阳电池器件的效率和稳定性方面取得了一定进展。


图1. PEDOT:PSS掺杂多巴胺前后的a片毛片免费观看结构和聚集态的变化示意图


图2.(a~b)PEDOT:PSS掺杂前后应用于有机太阳电池的给体/受体/界面材料的化学结构,器件和能级结构;(c~d)PEDOT:PSS掺杂前后应用于PM6/Y6体系(未加添加剂和热处理)的器件J-V和IPCE曲线;(e~f)PEDOT:PSS掺杂前后应用于PM6/Y6体系(加添加剂和热处理)的器件J-V和IPCE曲线 


  近期,该研究组针对PEDOT:PSS中存在大量未与PEDOT阳离子自由基发生掺杂的磺酸根基团,提出了一种针对磺酸根的简易改性方案。作者将微量盐酸多巴胺直接掺入PEDOT:PSS溶液中制备了PEDOT:PSS-DA,促进了PEDOT与PSS的结合和线型排列,提升了PEDOT:PSS的功函数与电导率 (图1)。在PM6: Y6体系中,将PEDOT:PSS-DA作为空穴传输材料时,获得了16.55%的能量转换效率(图2),相比于未修饰的PEDOT:PSS-4083可明显提升器件效率。更为重要的是,在其他给体/受体体系中均表现出明显的提升器件短路电流、填充因子和光电转化效率的效果。


  为探索其机理,他们通过核磁共振、电子顺磁共振等一系列表征手段证实盐酸多巴胺中的氨基可以与PSS中的磺酸基团发生离子交换反应,增强了PSS-DA片段的a片毛片免费观看间堆积(图1),从而进一步提高了PEDOT链的聚集规整程度,改变了PEDOT:PSS薄膜的亲疏水性。作者通过AFM与水接触角测试发现,改性工艺降低了PEDOT:PSS的薄膜的表面粗糙度和水接触角,光伏器件的光吸收活性层材料的表面形貌粗糙度增加,进而对器件效率的提升产生了积极的影响。此外,由于多巴胺含有邻苯二酚基团,易形成半醌自由基,利于PEDOT主链和半醌自由基之间的a片毛片免费观看内电荷转移和a片毛片免费观看间聚集,提高了PEDOT:PSS的功函数和电导率,PEDOT:PSS-DA同时表现出良好的电化学稳定性 (图3/4)。


图3. PEDOT:PSS掺杂前后的(a)电化学曲线谱图和(b)I-V曲线谱图;未经处理PEDOT:PSS薄膜的(c)AFM图和(d)水接触角测试;二次掺杂后PEDOT:PSS薄膜的(e)AFM图和(f)水接触角测试


图4. PEDOT:PSS在掺杂前后的(a)溶液与(b)固体的ESR谱图;(c)加热条件下,PEDOT:PSS中多巴胺的半醌自由基的形成反应机理


  该工作针对PEDOT:PSS中“闲置”的磺酸根基团,提出了一种具有普适性的改性PEDOT结构和性能的思路,该工作近期以“Dopamine semi-quinone radical doped PEDOT:PSS: enhanced conductivity, work function and performance in organic solar cells”为题,发表Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.202000743)。目前,该研究小组将着手引入具有发光/电荷传输/强聚集等性质胺基衍生物对PEDOT:PSS进行改性,预期可降低PEDOT:PSS的酸性,提高电导率,调节功函数和薄膜表面性质,有望在未来大幅提升其在有机/钙钛矿等光电器件等领域的性能指标,并积极推动其在柔性电子及抗静电等领域的应用。


  论文原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202000743

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(责任编辑:xu)
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